Kada se nikejski vladar teodor II Laskrisa upokojio, na prestolu ga je zamenio Mihailo VIII Paleolog sa kojim je Stefan Uroš I uspeo da sklopi prijateljstvo, te je samim tim ujedinjenje sa Ugarskom bilo mnogo jednostavnije. Međutim, srpska vojska napada u Ugarskoj Mačvansku banovinu, te tom prilikom srpski kralj biva zarobljen. Nakon što je oslobođen, Stefan Uroš I pristaje na ponudu da njegov sin Dragutin oženi Katelinu, kćer ugarskog kralja Stefana V. Ali, pošto brak nije uspeo, Stefan Uroš I okreće se Karlu Anžujskom, vladaru Sicilije koji je bio žestok protivnik vizantijskog cara.

Kada je Stefan Uroš I ukinuo titule vladara kneza Duklje i Huma i kada je centralizovao vlast, njegov sin Dragutin tome se žestoko usprotivio. Napao je svoga oca i oteo mu vlast 1276. godine zahvaljujući pomoći vojske svoga tasta, ugarskog kralja.

Nakon ovog poraza, Stefan Uroš I se zamonašio u Humu prilikom čega je dobio ime Simeon. Već naredne 1277. godine tu je i umro. Ktitor je manastira Sopoćani u kome je i sahranjen.